Catalisadores à base de cobalto parcialmente substituído em hidróxidos duplos lamelares (HDL de Mg, Al e CO32-) foram preparados ou por co-precipitação e por impregnação num teor nominal de 9% de Co(II) em HDL ou por impregnação em hidrotalcita comercial (HT). Os HDLs precursores foram caracterizados por difração de raios–X de pó e por espectroscopia no infravermelho. Os difratogramas indicaram a obtenção de um HDL de politipo 3R. Por meio do DRX foi identificada a presença de Gibbisita no suporte de HT. Os espectros de infravermelho dos HDLs precursores presentaram bandas referentes às vibrações ν1, ν2 e ν3 do ânion carbonato, além de bandas características de água interlamelar, estando portanto de acordo com os dados de DRX. A análise por difração de raios-X pelo método do pó dos catalisadores após calcinação a 800ºC mostrou a presença das fases espinélio e periclásio. Os espectros de infravermelho apresentaram bandas atribuídas aos estiramentos Mg–O e Co–O em sítios tetraédricos e octaédricos assim como bandas atribuídas à ligação Mg–O–Al e ao espinélio de cobalto. A atividade catalítica desses materiais foi investigada na combustão catalítica do metano, em regime cinético, empregando-se condições reacionais preestabelecidas de forma a evitar limitações difusionais, obtendo-se uma significativa diminuição na temperatura de combustão, sendo que a maior atividade foi observada para o catalisador preparado por impregnação em HT comercial. Foi realizada microscopia de varredura (MEV) e análise química quantitativa (EDS) para os catalisadores com melhor desempenho, mostrando tanto a dispersão homogênea dos componentes na superfície das amostras como o maior teor de alumínio presente na amostra suportada em HT.