O crescimento populacional, aliado aos avanços tecnológicos e à crescente urbanização intensificam a demanda por energia, pressionando significativamente as cadeias de produção globais. Em paralelo, a exploração em larga escala de combustíveis fósseis para a produção de energia contribui majoritariamente para emissões de CO2, fator agravante das mudanças climáticas. Neste cenário, a transição energética é fundamental para reduzir a dependência de fontes não-renováveis na produção de energia. O hidrogênio verde (H2), produzido por eletrólise da água nas reações de evolução de hidrogênio (HER), é uma alternativa promissora devido à sua alta densidade energética e versatilidade na produção e armazenamento de energia renovável. No entanto, seu desenvolvimento é limitado pela necessidade de catalisadores eficientes, abundantes e de baixo custo. Métodos de primeiros princípios como cálculos baseados na teoria do funcional da densidade (DFT) têm sido aplicados com sucesso no estudo de novos materiais e suas propriedades em inúmeras aplicações incluindo a produção e armazenamento de energia. Em particular, tal abordagem contribui na descoberta de novos catalisadores por meio do modelo do eletrodo de hidrogênio computacional (CHE), um método simples e robusto que permite investigar materiais com uma ampla variedade de composições e morfologias. Mais ainda, esta metodologia pode ser utilizada como ferramenta para elucidar resultados experimentais, fornecendo insights sobre suas propriedades catalíticas de uma perspectiva atomística. Neste trabalho, aplicamos esta metodologia para investigar a interação de moléculas e superfícies com aplicação direta na catálise da HER, empregando o modelo CHE. Propomos o uso de Grafenileno (um alótropo bidimensional de carbono) dopado com metais de transição como catalisador para HER e investigamos sua atividade catalítica em termos de modificações na estrutura eletrônica. Adicionalmente, aplicamos esse método para investigar a atividade catalítica do Sulfeto de Bismuto III (Bi2S3), sintetizado experimentalmente e testado para catálise de HER em condições alcalinas.