O presente estudo investigou o impacto da fibroína da seda nas estruturas e propriedades eletroquímicas do hidróxido de níquel (Ni(OH)₂) utilizando técnicas espectroeletroquímicas. O Ni(OH)₂ é amplamente reconhecido como um material chave em diversas aplicações tecnológicas, como baterias, supercapacitores e sensores. Em resposta à urgência das mudanças climáticas e à busca por combustíveis limpos, a hidrólise da água vem sendo intensamente estudada. Consequentemente, há um crescente interesse em desenvolver catalisadores eficientes e economicamente viáveis para essa reação. Nesse contexto, o Ni(OH)₂ tem emergido como um material promissor em pesquisas recentes. O estudo teve como objetivo entender se a adição de fibroína, uma proteína obtida da seda, seria capaz de modificar as características estruturais e funcionais do Ni(OH)₂. A caracterização estrutural dos materiais por meio de técnicas como difração de raios X (DRX), espectroscopia no infravermelho com transformada de Fourier (FTIR), microscopia eletrônica de transmissão (MET) e microscopia de força atômica (AFM) revelou um efeito sinergético: a proteína demonstrou capacidade de estabilizar nanopartículas (NPs) de α-Ni(OH)₂, enquanto as NPs de Ni(OH)₂ induziram um aumento significativo na proporção de domínios cristalinos do tipo folha-β na fibroína resultando em melhorias nas propriedades eletroquímicas do material composto, incluindo menor resistência à transferência de carga, maior coeficiente de difusão e capacidade de carga. Além disso, análises espectroeletroquímicas foram realizadas para elucidar os mecanismos da reação de evolução do oxigênio (REO) catalisada pelo Ni(OH)₂ e avaliar as possíveis contribuições da fibroína. Com base nos resultados, foi possível propor um novo mecanismo de catálise da REO, destacando a importância de defeitos estruturais, como vacâncias de oxigênio, alinhado com descobertas recentes na literatura. Na presença da proteína, os catalisadores exibiram uma frequência de turnover (TOF) para geração de oxigênio (O₂) de 0,7 s⁻¹, superior aos 0,4 s⁻¹ observados para o Ni(OH)₂ puro. Esses achados sugerem que a fibroína tem um efeito estabilizante sobre intermediários críticos da REO, resultando em uma atividade catalítica superior.