Um fornecimento confiável de energia é uma questão chave para o desenvolvimento e crescimento econômico mundial. Atualmente, grande parte da energia global é processada a partir de combustíveis fósseis, constituindo uma escolha ambiental inadequada e uma aposta questionável em um futuro a médio e longo prazo. Neste contexto, a adoção do hidrogênio como uma nova matriz energética surge como uma alternativa promissora para diminuir as emissões de gases que colaborem para o efeito estufa e, consequentemente, acarretem em mudanças climáticas. Nesta dissertação, propõe-se o estudo teórico de um catalisador à base de ferro capaz de realizar de modo eficiente as reações que compõem o processo de reforma em loop químico. Pois este processo, quando assim conduzido, elimina a necessidade de purificação de hidrogênio molecular (produzido puro na primeira etapa do processo) e proporciona o beneficiamento do gás carbônico, que é convertido em CO, por sua vez agora passível de utilização em várias reações de síntese. Os cálculos quanto-mecânicos foram realizados por meio da teoria do funcional de densidade. Na descrição do sistema químico em estudo, optou-se por empregar a abordagem de cluster químico. O modelo de cluster se justifica pela pequena dimensão que as partículas de catalisador devem ter (nanopartículas), para que sejam eficientes no processo em loop químico. Quanto à investigação da reação entre o óxido metálico e a água, verificou-se que esta se processa em duas etapas. Inicialmente, ocorre a adsorção dissociativa da água no cluster metálico. Na sequência, se processa a combinação dos átomos de hidrogênio para formação da molécula de H2. A modelagem das estruturas eletrônicas dos clusters apresentados no presente estudo foram realizados tanto pela descrição de orbitais Kohn-Sham de spin restrito (para multiplicidade de spin igual a 1), quanto pela de orbitais Kohn-Sham de spin não restrito. Tendo como critério avaliações energéticas e geométricas, foi possível inferir que o tratamento não restrito se mostra mais adequado na descrição da reação em estudo.